学院边超群博士利用新方法研制出高效净化汽车尾气的新型催化剂
作者:何中丽  来源:制药与材料工程学院  发布时间:2019-09-06  发布者:金菲菲

近日,学院边超群博士利用“无溶剂转晶”的办法成功合成了含有稀土Ce元素的八元环SSZ-13和SSZ-39分子筛,该合成方法突破了当前普遍采用的“水热合成法”的局限性,给NH3-SCR提供更加高效和稳定的催化剂,同时提高了催化剂合成的空间产率拓宽了催化剂在汽车尾气处理的应用前景

该研究“基于SCR反应的含稀土元素的硅铝分子筛的设计合成及晶化机理研究”获得了国家青年基金项目和金华市科学计划研究项目的资助。边超群博士是该项目的申请人和负责人,金华职业技术学院为该项目的依托单位

随着柴油车保有量的不断增加,柴油车排放的NO2NO等氮氧化物对大气环境、人体健康产生了越来越严重的影响防治氮氧化物污染已成为改善城市大气环境质量的重要措施。将氮氧化物通过氨气选择性催化还原反应转换成氮气和水是最有效的消除氮氧化物的手段,也是目前各国普遍采用的控制尾气排放的技术。但是,我国对于这项技术的研究与开发尚处于起步阶段国内巨大的市场需求极度依赖进口随着国六标准的实施,我国亟需发展这方面的自主知识产权,对SSZ-13、SSZ-39分子筛等八元环硅铝分子筛在NH3-SCR反应中的应用展开深入的研究。

1 NH3-SCR反应净化汽车尾气原理示意图


Cu基SSZ-13和Cu基SSZ-39分子筛作为NH3-SCR反应的催化剂,以硅铝分子筛为骨架,具有优异的低温水热稳定性,但在800的高温水热环境下会导致其骨架严重脱Al、结晶度明显下降,氨氧化副反应加剧,甚至骨架坍塌进而完全失活。催化剂稳定性差会极大抑制催化剂的实际使用效果,降低催化剂的使用寿命。在本项目中,边超群博士设计在SSZ-13和SSZ-39分子筛中引入稀土元素(如La、Ce、Y等),合成稀土SSZ-13和稀土SSZ-39分子筛。稀土离子可通过表面修饰可以进入分子筛晶体内部,抑制分子筛在水热条件下的骨架脱Al,从而增强了分子筛骨架结构的稳定性。通过稀土元素来增强分子筛的骨架稳定性,从而增强Cu基稀土SSZ-13和Cu基稀土SSZ-39分子筛在NH3-SCR反应中的水热稳定性,实现这些分子筛的商业化。

2 样品0.8% Ce-SSZ-13的(A)XRD图和(B)SEM图,样品0.8% Ce-SSZ-39的(C)XRD图和(D)SEM图


边超群博士制备了一系列不同Ce离子浓度(0.5%-2.5%)的Y分子筛,并以0.8% Ce-Y为原料,应用无溶剂转晶法,成功制备获得了高结晶度的0.8% Ce-SSZ-13分子筛和0.8% Ce-SSZ-39分子筛,如图2所示。XRD和SEM图片均显示出合成的分子筛具有很好的结晶度。接下来,边超群博士将在本项目的支持下进一步合成一系列稀土SSZ-13和稀土SSZ-39分子筛,在负载Cu离子后对催化剂水热处理前后的催化活性进行研究,探究分子筛结构组成和催化反应的构效关系,明确稀土元素的作用机制,揭示稀土八元环硅铝分子筛的晶化机理,实现具体的研究目标。